Goldkopflöwenäffchen gehören zu den größten Mitgliedern der Krallenaffen. Sie leben nur in einem kleinen Gebiet in der südlichen Küstenregion des brasilianischen Bundesstaates Bahia. Die tagaktiven Tiere bewohnen dort Bäume vorwiegend tropischer Wälder in einer Höhe von bis zu zehn Metern. Löwenäffchen leben in Familien oder kleinen Gruppen von bis zu 15 Tieren. Sie verhalten sich territorial und markieren ihr Revier mit Urin und Drüsensekreten. Wie alle Krallenaffenarten haben sie an den Fingern und Zehen Krallen anstelle von Nägeln.

Die Art gilt aufgrund der zunehmenden Zerstückelung und Abholzung ihres Lebensraumes als stark gefährdet.